近日，深圳大學化學與環(huán)境工程學院何傳新教授課題組在Angew. Chem. Int. Ed.（影響因子16.6，中科院JCR 1區(qū)，Top期刊）上發(fā)表了題為《Efficient Neutral H2O2Electrosynthesis from Favorable Reaction Microenvironments via Porous Carbon Carrier Engineering》的研究論文。該團隊景鈴胭博士后與王文宜碩士為共同第一作者，何傳新教授為通訊作者，深圳大學為唯一通訊作者單位。
過氧化氫（H2O2）是一種環(huán)保的氧化劑和有潛力的能量載體，廣泛應用于多個領(lǐng)域。然而，其工業(yè)生產(chǎn)主要依賴于蒽醌工藝，這不僅需要龐大的基礎(chǔ)設(shè)施，還存在濃縮H2O2的存儲和運輸風險。電化學兩電子氧還原反應（2e-ORR）提供了一種簡單且安全的H2O2分散式生產(chǎn)方法。盡管2e-ORR可在pH = 0-14的電解液中進行，但在中性條件下生產(chǎn)H2O2最具實際應用價值。然而，中性條件下的低電離度和高歐姆損耗導致反應動力學緩慢，這為開發(fā)高效的2e-ORR電催化劑帶來了挑戰(zhàn)。
在本工作中，何傳新教授團隊采用優(yōu)化的介孔碳載體來負載Pd納米顆粒（Pd/MCS），實現(xiàn)了高達95%的H2O2選擇性，并在流動池設(shè)備中H2O2產(chǎn)率達到15.77 mol gcatalyst-1h-1。有限元模擬和實驗結(jié)果表明，介孔碳載體促進了O2富集和局部pH值的升高，為中性條件下的2e-ORR創(chuàng)造了有利的反應微環(huán)境。理論計算和表征結(jié)果表明，Pd納米粒子與碳載體之間的相互作用優(yōu)化了碳邊緣對*OOH中間體的吸附能，確保了催化反應沿著高活性和高選擇性的兩電子途徑進行。該工作為中性H2O2溶液的高效電合成催化劑提供了新的見解，強調(diào)了載體工程在構(gòu)建有利的微環(huán)境和協(xié)同活性位點方面的作用。
該研究成果得到深圳市科技計劃項目、國家自然科學基金資助項目、廣東省基礎(chǔ)與應用基礎(chǔ)研究基金等項目資金支持。
