電催化CO₂還原技術可以利用新能源富余電力，將溫室氣體CO₂轉化為具有一定經濟價值的化學品和燃料，為實現(xiàn)雙碳戰(zhàn)略提供了一條潛在的技術路徑。近期，化學與環(huán)境工程學院楊恒攀/何傳新教授團隊圍繞電催化CO₂還原，在National Science Review，Advanced Functional Materials，Advanced Energy Materials等高水平期刊，發(fā)表了一系列研究論文。

（1）利用有機摻雜策略，將大量分子修飾在Pt納米微晶中，從而改變了金屬Pt的催化性質。通常在水溶液體系中占主導的電催化氫析出性能，被成功的轉換為CO₂電還原性能。所制備的PtNPs@Th催化劑，可在酸性條件下將CO₂電還原為CH₄，同時表現(xiàn)出超過100小時的穩(wěn)定性。該成果以“Molecular modification enables CO₂electroreduction to methane on platinum surface in acidic media”為題，發(fā)表在National Science Review（IF=16.3），博士后蔡慧珠為共同第一作者。

（2）CO₂電還原主要發(fā)生在三相界面，而界面性質可以直接影響反應路徑。雖然Cu基材料能夠產生大量的醇類和烴類，但很難精確調控反應界面以獲得特定的目標產物。通過離子液體（例如[Bmim][PF₆]）的引入，成功調控了Cu表面的界面性質，從而改變了CO₂電還原的反應路徑。實驗結果表明，Cu基催化劑的主要產物可以從C₂H₄（法拉第效率，F(xiàn)E為71.1%）轉換為CH₄（FE為67.2%）。該成果以“Ionic Liquid-Induced Product Switching in CO₂Electroreduction on Copper Reaction Interface”為題，發(fā)表在Advanced Functional Materials（IF=18.5），博士后蔡慧珠為第一作者。

（3）通過有限元模擬的預測，采用雜原子前驅體預聚合和孔工程的策略，構建了微/介孔N,O共摻雜碳納米片。碳納米片上獨特的微/介孔結構可以促進氧氣的富集和質子的消耗，從而形成局部偽堿性的微環(huán)境。此外，N和O的雙摻雜優(yōu)化了*OOH中間體的吸附能，提高了碳材料的固有活性，在中性介質下實現(xiàn)了極高的H₂O₂產率。該成果以“Unveiling Favorable Microenvironment on Porous Doped Carbon Nanosheets for Superior H₂O₂Electrosynthesis in Neutral Media”為題，發(fā)表在Advanced Energy Materials（IF=29.4），博士后景鈴胭為第一作者。

（4）利用金屬有機框架（MOF）的空間限域效應，成功原位合成了具有豐富晶界的銅納米顆粒催化劑。在該催化劑中，晶界的豐富存在改變了周圍原子的電子結構，從而影響了中間體的吸附強度，并創(chuàng)造了一個富含*CO的局部微環(huán)境，這對于多碳產物的生成極為有利。同時，這種原位生成的晶界顯示出良好的穩(wěn)定性，避免了在電解條件下的二次重構，從而能夠更有效地揭示構效關系。該成果以“Constructing Favorable Microenvironment on Copper Grain Boundaries for CO₂Electro-conversion to Multicarbon Products”為題，發(fā)表在Nano Letters（IF=9.6）上，博士生孔艷為第一作者。

(5) 利用簡單的雙金屬共蒸鍍策略，成功將少量異質金屬原子（Pd、Au、Ag）引入銅晶格中。基于異質原子與Cu原子之間的原子半徑差異，成功構建了不同晶格拉伸應變程度的Cu基催化劑，有效改變了活性位點的電子結構，影響關鍵反應中間體的吸附行為，從而提升CO₂電還原的多碳產物的選擇性。該成果以“Heteroatom-induced tensile strain in Copper lattice boosts CO₂electroreduction toward multi-carbon products”為題，發(fā)表在Carbon Energy（IF=19.5），碩士研究生翟志揚為第一作者。